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曾杰老師課題組在《Chinese Journal of Catalysis》發表論文

更新時間:2023-05-15  |  點擊率:3032

Chinese Journal of Catalysis (《催化學報》) 是中國化學會催化學會會刊,由中國化學會和中國科學院大連化學物理研究所主辦。于1980年創刊,全年共12期 (月刊),現為英文刊 (為兼顧國內讀者,同時刊登英文文章的擴展版中文摘要)。本刊由科學出版社與Elsevier出版社出版,所有文章電子版在Elsevier的ScienceDirect網絡平臺上出版,紙版期刊國內外公開發行。《催化學報》主要報道能源、環境、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、有機化工、電催化、表面化學、催化動力學等學科領域的基礎性及應用基礎性的最新研究成果。


作者簡介

第一作者:蒲正天,現為中國科學技術大學曾杰課題組博士研究生。

通訊作者:曾杰,安徽工業大學副校長,中國科學技術大學講席教授。入選國家杰出青年科學基金,擔任國家重點研發計劃科學家。研究領域為二氧化碳催化轉化技術。迄今為止,已在Nature、Nature Nanotechnology等高影響力學術期刊發表了221篇論文,H因子為74申請中美共75項,出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎“特別獎"、Falling Walls 科學突破獎、英國國際發明展年度國際發明“鉆石獎"、中國科技產業化促進會科學技術一等獎、中國化學會-贏創化學創新獎、侯德榜化工科學技術青年獎、中國新銳科技人物、安徽省自然科學獎一等獎、安徽青年五四獎章等獎項。研究成果入選國家“十三五"科技創新成就展。


論文簡介

曾杰老師課題組的論文在期刊《Chinese Journal of Catalysis》中發表,影響因子12.92。

研究了負載型金屬催化劑在催化過程中通常會發生相變、燒結、表面重構和解離為單原子等變化。這樣的結構演化不僅可以由溫度誘導, 也可以由反應產生的吸附物種誘導。 然而, 結構的變化對催化劑的影響存在兩面性, 既可能因此形成新的活性位點, 也可能導致催化劑失活.。因此, 希望催化劑在反應中進行適應反應環境的結構演化, 從而形成更高效的活性位點.。揭示具體催化劑的演化路徑, 對催化劑的設計與改良有重要意義。

本文通過浸漬-煅燒法將RhOx團簇負載在Al2O3上。 然而, 該催化劑在氫甲酰化初始階段并不具備反應活性, 但其在反應過程中由CO誘導, 原位演化成了具備催化活性的缺陷位點與Rh單原子。 活化后的催化劑在110 °C, 30 bar合成氣的條件下, 丙烯氫甲酰化的比活性達到了3.0 × 104 mol molRh-1 h-1。結構表征和機理研究揭示了Rh物種的固-固和固-液-固兩種原位演化路徑。在催化過程中, RhOx團簇被CO還原形成氧缺陷, 使得周圍的Rh原子獲得了吸附CO的能力。同時, Rh物種在反應底物和溶劑的作用下, 溶解到溶液中, 進而部分再吸附回到載體上。本文不僅提供了一種高效的丙烯氫甲酰化催化劑, 也加深了對催化劑動態演化的認識。


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